(1.集美大学诚毅学院,福建 厦门 361021; 2.厦门大学 材料学院,福建省特种先进材料重点实验室,福建 厦门 361005)
(1.Chengyi University College,Jimei University,Xiamen 361021,China; 2.Fujian Provincial Key Laboratory of Advanced Materials,College of Materials,Xiamen University,Xiamen 361005,China)
electrostrictive thin films; electrostatic force; local wrinkling; global buckling; critical condition
DOI: 10.6043/j.issn.0438-0479.201611045
备注
研究了外加电场作用下柔性电致伸缩聚合物薄膜的整体收缩、表面局部屈曲与整体失稳3种变形模式.在外加电场作用下,静电力(即Maxwell应力)成为薄膜变形的主要驱动力.通过力平衡和小扰度摄动法,获得电致伸缩聚合物薄膜发生表面局部屈曲和整体失稳变形模式的转换条件; 通过数值算例对这2种变形模式与电场强度、薄膜尺寸、泊松比、介电常数和电致伸缩系数等之间的相关性进行讨论.分析结果显示,通过调节外加电场强度和材料参数,能够调控电致伸缩聚合物薄膜的变形模式.
The flat deformation,surface local wrinkling and global buckling of electrostrictive polymer thin films are studied subjected to the external electric field.Under the external electric field,the electrostatic stress(Maxwell stress)is the main driving force of the thin film deformation.Using the force balance and the linear perturbation methods,the transformation conditions of the surface local wrinkling and the global buckling of the electrostrictive polymer thin films are obtained.The relationship between these two deformation modes and various coefficients(the electric field strength,the film size,the Poisson's ratio,the dielectric constant and the electrostrictive coefficients)are further discussed with numerical examples.The results show that we can control the deformation modes of the electrostrictive polymer thin films by adjusting the applied electric field and the material parameters.
引言
电弹性材料在电场作用下会产生力-电耦合效应,可用于各类换能器的制作.电致伸缩(electrostrictive)材料与目前广泛应用的压电(piezoelectric)材料相比,它的应力(或应变)和电场的平方成正比,因此在强电场下这种电场二次效应使得电致伸缩材料具有更显著的力-电耦合性能[1-3].最近出现的具有高电致伸缩效应的柔性聚合物是一种制造人造肌肉、人工皮肤以及药物渗透微动系统的理想材料[4-5].这种材料在极低的电场下能储存极高的能量,可以产生大的应变和变形.针对传统的具有柔性高介电常数的介电高弹性材料(dielectric elastomer),目前已进行了不少的研究工作.Pelrine等[6]研究了强电场作用下聚合物电弹性薄膜制动器的伸缩变形,讨论了材料的介电常数对制动器性能的影响.对于柔性聚合物电弹性薄膜和液晶薄膜,外加电场不仅会引起薄膜的整体收缩变形,也能引起表面的局部屈曲和薄膜整体的失稳[7-9].Huang[10]采用能量理论分析了柔性电弹性基体在外加电场作用下的整体收缩变形与表面局部屈曲变形的转换,并且探讨了表面金属电极、残余应变等对临界转换变形厚度的影响.van den Ende等[11]报道了电弹性覆盖层在外加电势作用下的表面局部屈曲变形,探讨了其光学性能与外加电场的关系.Zhao等[12]采用实验和理论分析方法研究了柔性电弹性材料在外加电场下不同机械边界条件对变形方式的影响,分析了整体收缩、表面凹凸和内部诱导空穴3种变形模式.Liu等[13]实验研究了介电弹性体薄膜在外加电场下的3种变形模式,即:整体收缩变形至击穿,击穿与整体失稳同时出现,整体收缩变形至出现周期性整体失稳.与传统的介电高弹性体相比,电致伸缩聚合物材料由于存在电场的二次效应和低的弹性刚度,能在较低介电常数情况下产生高弹性,是一种新型的介电高弹性体.Watanabe等[14]在预拉伸电致伸缩聚合物薄膜上制备了柔性的聚合物电极,探讨了柔性电极对电致伸缩薄膜变形的影响.Watanabe等[15-16]研究了电致伸缩聚合物悬臂梁薄膜在正反电场作用下的电致伸缩弯曲变形,发现薄膜的弯曲变形方向与电场方向无关,而与薄膜和电极内的电荷分布有关.Watanabe[17]基于电极电荷与薄膜内电荷相互作用原理,进一步提出了电致伸缩弯曲变形的理论模型,能与实验结果较好吻合.目前,还有不少研究是关于硬质电致伸缩陶瓷材料在外电场下的破坏和失效分析[18-20],但关于电致伸缩聚合物薄膜结构在外加电场作用下的各种形式的失稳变形的研究工作还很少.
本研究将对两端固支的电致伸缩聚合物薄膜在外加电场作用下的变形模式进行理论分析,采用静电力/机械应力平衡法和小扰度摄动理论分析薄膜整体收缩、表面局部屈曲和整体失稳3种变形模式的相互转换关系; 探讨薄膜厚度的临界相对变形大小、临界的外加载荷与泊松比、电致伸缩系数等的相互关系,并进一步讨论3种变形模式的转换与薄膜的长厚比、电致伸缩系数和外加载荷的依赖关系.
1 电致伸缩薄膜的变形分析
电致伸缩材料的本构方程可引进热力学内变量理论[3,21]来推导,当不考虑温度和线性与非线性压电效应时,各向同性电致伸缩材料的本构方程可以写成如下简化形式[3]:
{σij=2μεij+λεkkδij-(a1EiEj+a2EkEkδij)/2,
Di=(κδij+a1εij+a2εkkδij)Ej.(1)
其中:σij,εij,Di和Ej分别为机械应力分量、应变分量、电位移分量和电场分量; μ和λ为材料的拉梅常数,也可以用杨氏模量Es和泊松比ν表示为λ=νEs/[(1+ν)(1-2ν)],μ=Es/[2(1+ν)]; κ为不考虑应变的介电常数; a1和a2为各向同性材料中两个独立的电致伸缩系数; δij是Kronecker delta函数.
薄膜结构如图1所示.由于薄膜两端固支,所以沿薄膜面内方向变形为零,薄膜内只存在沿厚度方向的应变ε,在如图1所示的外电势加载下,面内的电场Ex可忽略.此时,沿薄膜厚度方向的应力σ和电位移D只与沿厚度方向的应变ε和电场E相关,即
{σ=((1-ν)Es)/((1+ν)(1-2ν))ε-1/2(a1+a2)E2,
D=κE+(a1+a2)εE.(2)
1.1 薄膜整体收缩变形如图1(a)所示,两端固支的柔性电致伸缩薄膜,厚度为2h,长度为L,上下表面受到外电势V的作用.此时,薄膜上下表面由于静电力(即Maxwell应力)的作用会产生整体收缩变形δ.考虑到薄膜的厚度相对于长度小很多(2hL),根据圣维南原理,可不考虑侧面边界效应.假设外加电势在薄膜内引起的电场均匀分布,电场和应变可表示为
{E=V/(2(h-δ)),
ε=-δ/h.(3)
把式(3)代入本构方程式(2)的第一式可得到机械应力σM为
σM=-((1-ν)Es)/((1+ν)(1-2ν))δ/h-
1/2(a1+a2)[V/(2(h-δ))]2.(4)
介电材料由于外加电载荷的作用,会在结构内部产生静电力,对于图1(a)中的电致伸缩薄膜,会产生沿厚度方向的静电力σE,可以表示为[21-22]
σE=(DE)/2=1/2κ[V/(2(h-δ))]2-
1/2(a1+a2)[V/(2(h-δ))]2δ/h.(5)
沿薄膜厚度方向,存在合应力(伪总应力)(~overσ)=σE+σM[3,21].合应力(~overσ)须满足结构边界上的力学边界条件,即(~overσ)ijnj=Xmi[21],其中nj为结构边界外法向分量,Xmi为结构边界上外加机械载荷.在当前电致伸缩薄膜结构中,上下表面外加机械载荷为零,即有(~overσ)=σE+σM=0.应用式(4)和(5)可以得到无量纲相对电场强度ξ与薄膜厚度的相对变形(-overδ)之间的关系,即
ξ=(2(-overδ)(1-(-overδ))2)/((1-α)β-αβ(-overδ)),(6)
其中
{ξ=(κV2)/(Es(2h)2),α=(a1+a2)/κ,
(-overδ)=δ/h,β=((1+ν)(1-2ν))/((1-ν)).(7)
式(6)可以求得在稳定状态下薄膜的相对变形(-overδ)随外加相对电场强度ξ的变化.需要指出的是,当泊松比ν=0.5时,电致伸缩薄膜为不可压材料,因此(-overδ)≡0.
1.2 薄膜表面局部屈曲变形薄膜的整体收缩变形是假设电致伸缩薄膜在外加电场作用下收缩时表面仍保持平直状态.但是,这种表面平直的稳定状态并不是一直稳定的,可能会出现表面的局部屈曲变形,如图1(b)所示.假想此时薄膜表面沿厚度方向有一个扰动变形w,表示为[10]
w=Asin(kx),(8)
其中k和A分别为波数和微小的扰动幅值.由于薄膜表面的扰动变形,薄膜的表面电荷会重新分布,薄膜内的电势可以分为两部分:一部分是由于表面微小扰动而产生的扰动电势,另一部分为外加电势V在整体收缩变形及后续扰动后的薄膜表面上加载引起的内部电势,整个电势可以表示为
(x,y)=V1(y)sin(kx)+
V/(2(h-δ))[y+(h-δ+w)],(9)
其中V1(y)为薄膜表面出现微小扰动后,引起薄膜表面电极上电荷重新分布而产生的扰动电势,只与y相关.当不考虑薄膜内部存在自由电荷时,电势应该满足高斯定律,即
(2)/(x2)+(2)/(y2)=0.(10)
因此可以得到
V1(y)=asinh(ky)+bcosh(ky),(11)
其中a,b为任意常数,可用电势边界条件求得.当薄膜的上下表面同时存在整体收缩变形和扰动变形时,薄膜上下表面电势应该为
{=V,y=h-δ+w,
=0,y=-h+δ-w.(12)
把式(12)代入式(9),可以得到扰动电势表达式(11)中的常数为
{a=-(VA)/(2(h-δ)sinh(kh)),
b=-(VA)/(2(h-δ)cosh(kh)).(13)
沿厚度方向的电场为电势沿y轴方向的梯度,因此可以得到电场为
E=V/(2(h-δ)){[(cosh(ky))/(sinh(kh))+(sinh(ky))/(cosh(kh))]kw-1}.(14)
应用式(2)和(5)可以分别得到表面的机械应力和静电力为:
σM=-((1-ν)Es)/((1+ν)(1-2ν))δ/h-1/2(a1+a2)
[V/(2(h-δ))]2+Esg(kh)kw+2(a1+a2)
[V/(2(h-δ))]2(cosh(2kh))/(sinh(2kh))kw+o(w2),(15)
σE=1/2[κ-(a1+a2)δ/h][V/(2(h-δ))]2-
2[κ-(a1+a2)δ/h][V/(2(h-δ))]2
(cosh(2kh))/(sinh(2kh))kw+o(w2),(16)
其中
g(kh)=
((3-4ν)cosh(2kh)+5-12ν+8ν2+2(kh)2)/((6-8ν)sinh(2kh)-4kh).(17)
考虑微小扰动,式(15)和(16)中w的高阶小量可以忽略.在薄膜边界上都需要满足合应力(~overσ)=σE+σM=0的机械边界条件,对于任意存在的扰动w,当常数项等于零时,可得
ξ=(2(-overδ)(1-(-overδ))2)/((1-α)β-αβ(-overδ)),(18)
当w的一次项系数等于零时,可得
ξ=((1-(-overδ))2g(kh)/[2(1-ν2)])/((1-α-α(-overδ))coth(2kh)).(19)
对于短波长控制的扰动,极限状态存在kh→∞,此时g(kh)=1/2,式(19)可以改写为
ξ=((1-(-overδ))2)/(4(1-ν2)(1-α-α(-overδ))).(20)
薄膜从整体收缩变形到短波长控制的表面局部屈曲变形转换时,薄膜厚度的临界相对变形(-overδ)c可以通过式(18)与式(20)相等获得,即
(-overδ)c=((1-2ν))/(8(1-ν)2.)(21)
当薄膜在外电场作用下,相对变形小于(-overδ)c时,薄膜发生平整的整体收缩变形; 当外加电场增加,相对变形达到(-overδ)c时,薄膜将通过表面局部的屈曲变形来释放能量,此时薄膜的整体收缩变形将不能再继续.而临界的相对电场强度ξc也可以通过式(20)获得.通过式(21)可以发现,对于电致伸缩薄膜来说,临界相对变形只与薄膜的泊松比相关,这个结果与只考虑介电效应的电弹性体的结果一致[10],即电致伸缩系数不影响薄膜从整体收缩变形到表面局部屈曲变形转换时的临界相对变形.
1.3 薄膜整体失稳变形由于薄膜两端固支,因此随着薄膜的整体收缩变形,在薄膜面内会产生压应力.当压应力大于临界值时,薄膜会产生整体失稳变形,类似于经典的欧拉失稳,如图1(c)所示.当薄膜两端固支时,轴向应变为零,则轴向压应力为
σx=-(νEs)/((1+ν)(1-2ν))δ/h-(a2)/2[V/(2(h-δ))]2,(22)
根据欧拉公式可以得到薄膜整体失稳变形的临界应力为
σxc=4/3π2Es/(L/h)2,(23)
图2 电致伸缩薄膜(a)和无电致伸缩效应的介电薄膜(b)在外加强电场作用下厚度的整体收缩变形
Fig.2 Thickness reduction of flat deformation of electrostrictive thin films(a)and dielectric thin films(b)under the electrostatic pressure当薄膜沿厚度方向的整体收缩在薄膜平面内引起的压应力σx绝对值大于薄膜整体失稳的临界应力σxc时,薄膜由整体收缩变形转变为整体失稳变形.此时外加电场与薄膜变形的关系可以由下式表示:
ν/((1+ν)(1-2ν))(-overδ)+(a2ξ)/(2κ(1-(-overδ))2)=4/3π2/(L/h)2.(24)
应用式(6)可以获得这2种变形转换时薄膜厚度的临界相对变形,即
ν/(1-ν)(-overδ)c+(a2(-overδ)c)/(κ(1-α-α(-overδ)c))=4/3π2β/(L/h)2.(25)
从式(25)可以看出,(-overδ)c与薄膜的电致伸缩系数、泊松比、介电常数和薄膜的长厚比等相关.当电致伸缩薄膜在外加强电场作用下,由于静电力的作用,薄膜整体收缩变形.开始时,薄膜表面是平直的; 当电场增加到某个临界值,或薄膜收缩变形达到临界值(-overδ)c时,薄膜就不能继续保持表面平直的整体收缩变形,而需要通过表面局部屈曲或整体失稳变形来释放更大的应变能,同时电荷也会在薄膜表面重新分布.而式(21)和式(25)给出的薄膜厚度的临界相对变形大小是确定薄膜选择表面局部屈曲变形还是整体失稳变形的条件.
2 数值分析
本研究选取聚醚薄膜MP1880作为算例,其基本数据为:Es=0.71 MPa,κ=1.78×10-11 F/m,a1=-7.08×10-11 F/m,a2=-2.142×10-10 F/m[3].图2给出了不同泊松比下,考虑和不考虑电致伸缩效应介电薄膜在等效外加电场作用下的整体收缩变形.可以看出,随着外加电场的增大,两种薄膜整体收缩变形的厚度先线性增加,然后非线性增加,趋势类似,并且随着材料泊松比的增大,薄膜的整体收缩变形减小.比较图2(a)和(b)也可以看出,对于电致伸缩薄膜,由于存在电致伸缩效应,在相同外加电场作用下,薄膜的整体收缩变形要大很多,即只需要很小的电场(小一个数量级)就能使电致伸缩薄膜有很大的变形.图2(a)显示(-overδ)=0.28时,薄膜上下表面有吸合的趋势,这与平板电容器的效应类似.但是对于电致伸缩薄膜来说,由于薄膜材料本身的存在,最终不会出现这种吸合现象.需要指出的是,式(6)是基于线弹性理论获得的,这就限制了薄膜的整体收缩变形(-overδ)=0.05~0.10.图2(b)给出的结果在趋势上与通过能量原理推导的介电高弹性材料结果[10]基本一致.图3给出了不同电致伸缩系数下,电致伸缩薄膜整体收缩变形随外加电场的变化趋势,可以看出,随着电致伸缩系数的增加,只需要很小的外加电场就能产生很大的整体收缩变形.
图3 不同电致伸缩系数对(-overδ)与ξ相互关系的影响
Fig.3 The influence of electrostrictive coefficients on the relation between (-overδ) and ξ图4给出了不同泊松比和不同电致伸缩系数下,薄膜整体失稳变形和表面局部屈曲变形时临界相对变形随薄膜长厚比的变化.通过式(21)可知,薄膜产生表面局部屈曲变形时临界相对变形只与泊松比有关,与其他因素无关,因此是几条直线.而由式(25)可知,产生整体失稳变形的临界相对变形与泊松比、电致伸缩系数和长厚比等有关.从图4(a)可以看出,当泊松比增加时,薄膜发生整体失稳时的临界相对变形减小,并且随着长厚比的增加而减小,其变化曲线与薄膜发生表面局部屈曲变形时的临界相对变形直线相交,即可确定临界转变的长厚比.当长厚比位于交点左边,薄膜将先发生表面局部屈曲变形; 当长厚比位于交点的右边,薄膜将先发生整体失稳变形.此交点随着泊松比的增加而左移,当长厚比小于60时,薄膜厚度的临界相对变形约在0.07以内,基本满足本研究采用的小变形、线弹性本构框架.图4(b)显示,随着薄膜电致伸缩系数的增加,临界的长厚比也增加.
图4 不同泊松比(a)和不同电致伸缩系数(b)下表面局部屈曲和整体失稳时(-overδ)c随长厚比的变化
Fig.4 The varying of (-overδ)c of surface local wrinkling and global buckling with the L/h at different Poisson's ratio(a)and different electrostrictive coefficients(b)图5给出了在外加电场作用下,电致伸缩薄膜的整体收缩、表面局部屈曲和整体失稳3种变形模式的演化.图中曲线为薄膜结构厚度整体收缩变形的相对变形随外加电载荷的变化曲线,而从上至下3条水平线分别为:长厚比为20的薄膜结构整体失稳变形的临界相对变形,薄膜结构表面局部屈曲变形的临界相对变形,以及长厚比为30的薄膜结构整体失稳变形的临界相对变形.随着外加电场的增加,薄膜首先发生整体收缩变形,当长厚比为30时,发生整体失稳变形时厚度的临界相对变形小于发生表面局部屈曲变形时厚度的临界相对变形,此时薄膜发生整体失稳变形; 当长厚比为20时,发生表面局部屈曲变形时厚度的临界相对变形小于发生整体失稳变形时厚度的临界相对变形,薄膜优先发生表面局部屈曲变形.电致伸缩薄膜在外加电场作用下整个变形过程及3种变形模式的转换都可以由图5给出.
图5 外加电场下薄膜3种变形模式的转换过程
Fig.5 The transformation of three deformation modes of films subjected to the external electric field图6给出了发生表面局部屈曲变形和整体失稳变形时的临界外加电场随薄膜电致伸缩系数的变化.随着电致伸缩系数的增加,发生2种变形模式的临界外加电场都减小.对于整体失稳变形模式,薄膜的长厚比越大,临界外加电场越小,在小电致伸缩系数情况下,长厚比的影响很大.表面局部屈曲变形模式的临界电场曲线与整体失稳变形模式的曲线(L/h=20)相交于一点.在交点的左边,说明存在较小的电致伸缩系数时,薄膜优先发生整体失稳变形; 在交点的右边,说明存在较大的电致伸缩系数时,薄膜优先发生表面局部屈曲变形.但是,随着薄膜长厚比的增加,在很大的电致伸缩系数变化范围内两条曲线都没有交点,此时薄膜将优先发生整体失稳变形.相比一般的介电高弹性材料,电致伸缩材料在极低的外加电场下能产生极大的应变和变形,这也使得电致伸缩聚合物材料能被应用到人造肌肉和人工皮肤等生物研究领域.
3 结 论
本文中研究了电场作用下柔性电致伸缩聚合物薄膜的平直整体收缩、表面局部屈曲与整体失稳3种变形模式.在电场作用下,静电力成为电致伸缩薄膜变形的主要驱动力.对于两端固支的柔性薄膜,通过静电力/机械应力平衡法和小扰度摄动理论,研究了沿厚度均匀电场作用下,薄膜变形随电场的变化.当电场强度达到一定阀值,电致伸缩聚合物薄膜发生表面局部屈曲或整体失稳2种变形模式,给出了2种变形模式转换时厚度的临界相对变形,并进一步通过数值分析讨论了这2种变形模式与电场强度、薄膜尺寸、泊松比、介电常数和电致伸缩系数等之间的相互关系.数值分析结果显示,随着电致伸缩系数的增加,薄膜从整体收缩变形向失稳变形所需的外加临界电场降低.本研究为通过调节外加电场强度、材料参数和长厚比来调控电致伸缩聚合物薄膜的变形模式提供了理论依据.
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