基金项目:中航工业产学研项目(CXY2011XD24); 中国博士后科学基金(2015M582041)
通信作者:longhao@xmu.edu.cn
(厦门大学信息科学与技术学院,福建 厦门 361005)
(School of Information Science and Engineering,Xiamen University,Xiamen 361005,China)
whispering gallery; KOH; microdisk; FSR; Q factor
DOI: 10.6043/j.issn.0438-0479.201606011
SiO2回音壁模式(whispering gallery mode,WGM)的光学谐振腔具有品质因子Q值高、模式体积小、制作简单等优点,在腔量子电动力学、生物传感器、滤波器、非线性光学等领域具有非常好的应用前景.采用热氧化生长SiO2、光刻图形化、磁控溅射生长Cr掩膜、HF缓冲液湿法腐蚀SiO2、KOH溶液湿法腐蚀Si并去除Cr掩膜等工艺,得到了周期化、尺寸不同的SiO2微盘腔,其直径分别为20,40和60 μm.利用原子力显微镜表征微盘腔表面的粗糙度,均方根表面粗糙度仅为0.469 nm.在未经任何表面处理或者激光处理的情况下,利用连续波长可调激光器,通过光纤锥与微盘腔耦合,透射谱测量得到微盘腔的自由光谱范围(free spectrum range,FSR)为λFSR=9.6 nm,Q值约为1×104.
The whispering gallery mode(WGM)optical resonator enjoys advantages of high Q factor and small mode volume.The research on cavity quantum electrodynamics,biosensors,filters and nonlinear optics faces a very promising prospect.The microstructures of silica microdisk with different diameters(20,40,60 μm)were obtained by thermal oxidation,photolithography,magnetron sputtering,HF wet etching and KOH solution wet etching.The silicon backbone was octagonal pyramid,yielding smaller connection area with top silica microdisk and weaker inference on WGM in it.The surface of silica microdisk was also characterized by Atomic Force Microscopy.The surface of silica was smooth,and the Root-Mean-Square(RMS)roughness was 0.469 nm.The Q factor and FSR of 60 μm microdisk are 1×104 and 9.6 nm.
微谐振腔在光通信、光互联、腔量子电动力学等领域有非常好的应用前景.与法布里-珀罗微腔、分布反馈微腔和光子晶体缺陷微腔相比,回音壁模式(whispering gallery mode,WGM)微腔通过全反射将光限制在圆环边界附近,具有很大的品质因子Q值和小模式体积等特点[1].WGM谐振腔主要包括微盘、微球、微环等微谐振腔.尽管微盘腔的Q值(104~106)不算特别高,但是微盘腔的制备工艺简单并且尺寸可控,成为了研究的热点之一[2-4].微盘腔包括WGM微盘腔结构及底部支柱两部分,具有结构简单、折射率差大、易于阵列周期化等优势.目前,用于制作WGM微盘腔的材料主要有高分子聚合物,半导体材料(如Si、SiO2、GaN等)以晶体材料(如CaF2)[5-10].相比其他材料的谐振腔,SiO2微盘腔具有制备工艺简单、本征材料损耗低、与光纤技术兼容、宽光谱(从可见光到远红外)等优点.以SiO2为基础的微盘腔在将来可能应用于超高Q值激光器、高品质滤波器、高灵敏度感应器等领域.
目前SiO2微盘腔主要采用CF4、SF6、Ar、XeF6等气体的干法刻蚀形成底部Si支撑柱的方法制备.但干法刻蚀会带来比较大的材料损伤,影响表面粗糙度及光反射特性,且得到的SiO2微盘腔与底部Si支柱接触面积较大,会影响微盘腔的光场分布,这些因素都会降低微盘腔的Q值[11-13].HF和HNO3的混合溶液可对Si进行各向同性腐蚀形成支撑柱,但是腐蚀速率非常快,不易控制,并会产生有毒气体NO2; 除此之外,腐蚀液中的HF还会破坏SiO2微盘腔结构,导致微盘腔表面粗糙不光滑.由于HF缓冲液腐蚀出的微盘腔边界呈楔形,会在微盘腔边界孤立谐振模式,能减少散射损耗,提高Q值,2003年加利福尼亚理工学院的Kippenberg等[14]采用HF缓冲液湿法腐蚀SiO2结合干法刻蚀Si等工艺制备出高Q值的SiO2微盘腔,测得Q值达105.
本研究采用HF缓冲液腐蚀SiO2形成微盘腔结构,并结合KOH各向异性湿法刻蚀支撑柱制备SiO2微盘腔阵列的方法,制备出设计直径为20,40和60 μm的3种尺寸的微盘腔.通过实验测得,直径56.6 μm微盘腔的自由光谱范围(free spectrum range,FSR)为9.5 nm,Q值约为1×104.该方法得到的SiO2微盘腔具有支撑柱接触面积小、上表面光滑、侧壁呈楔形、Q值高等优点.
本研究采用热氧化生长SiO2、光刻图形化、磁控溅射生长Cr掩膜、HF缓冲液湿法腐蚀SiO2,结合KOH溶液湿法腐蚀Si支撑柱并去除Cr掩膜等工艺制备SiO2微盘腔.制备工艺步骤如图1所示.
1)将直径5.08 cm的Si(100)衬底清洗好放入1 100 ℃高温氧化炉中,采用干法+湿法+干法的生长方式氧化Si基片7 h,台阶仪测得SiO2层厚度为1.5 μm.相比于低温化学气相沉积生长的SiO2,热氧化方式所产生的SiO2羟化物更少,能有效地降低羟化物在1 550 nm波段的光吸收,有利于Q值提高[15-16].
2)将基片清洗烘干后进行光刻.首先将AZ5214E光刻胶以3 000 r/min的速度涂覆在SiO2层上,匀胶40 s(胶厚约为1.45 μm); 然后在96 ℃热板上前烘2 min; 用光刻机(H94-17G,南光真空科技有限公司)曝光11.5 s; 最后显影75 s.
3)首先在SiO2表面用磁控溅射仪(JGP450a,中国科学院沈阳仪器研究中心)生长360 nm厚的Cr薄膜作为掩膜.为保证Cr薄膜的掩膜效果,在射频功率120 W、压强1 Pa的氩气环境下交流生长Cr薄膜,以提高薄膜的致密性,生长时间50 min.然后用50 ℃热丙酮剥离光刻胶和溅射在光刻胶表面的Cr,形成Cr金属掩膜.Cr掩膜不但可以在HF缓冲液腐蚀SiO2时很好地起到掩膜的作用,而且在KOH溶液腐蚀Si时也可保护SiO2微盘腔.
4)采用HF缓冲溶液(体积比1:6的w为49%HF溶液和w为40%NH4F溶液,w为质量分数)对无Cr金属保护的SiO2进行腐蚀,腐蚀时间约15 min.
5)在60 ℃恒温水浴并超声(53 kHz,120 W)的条件下用KOH溶液(w为40%)对Si衬底进行各向异性腐蚀.
6)将微盘腔表面的Cr剥离,制备出SiO2微盘腔结构.
为了测试SiO2微盘腔的光学特性,需先通过光纤锥的一端将光耦合进微盘腔,再用光谱仪测量从光纤锥另一端输出的透射光谱,最后对光谱进行分析,计算微盘腔谐振腔的Q值、FSR等特性参数.本研究所用光纤锥通过熔拉法制备,直径约为1~2 μm; 光源为扫描波长范围为1 535~1 565 nm的宽带波长可调激光光源.通过调节固定有光纤锥的三维平移台使得光纤锥与微盘腔发生耦合,并用位于微盘腔正上方和侧面的CCD显微镜观察光纤与微盘腔的位置,当微盘腔中光强发生明显变化时说明光纤锥中的光耦合进入微盘腔,此时测量光纤锥另一端输出的透射光谱,所用的光谱分析仪为advantset8384,最高精度为0.01 nm.图2(a)给出了微盘腔光学特性测试示意图,图2(b)为微盘腔与光纤锥耦合示意图.
样品在KOH溶液中腐蚀后,微盘腔与Si支撑柱的接触面呈八边形.图3(a)、(b)所示分别为直径60 μm的微盘腔腐蚀20和30 min时,其上表面扫描电子显微镜(SEM)图.从图中可以看出,SiO2图形呈现设计的圆形结构,随着腐蚀时间的增加,底部Si支撑柱与微盘腔的接触面积逐渐变小.通过SEM图测得,图3(a)中KOH溶液钻蚀Si支撑柱的宽度约为10.4 μm,平均钻蚀速率约为0.52 μm/min; 图3(b)中钻蚀宽度约为15.8 μm,平均钻蚀速率约为0.53 μm/min; 图3(c)中钻蚀宽度约为4.5 μm,平均速率约为0.45 μm/min。考虑到实验在60 ℃恒温水域的条件下进行,KOH溶液的浓度可能会随时间的增加而增大导致腐蚀速率增大,以及初始时刻掩膜保护的存在使腐蚀速率受影响。本研究最终采用图3(a)、(b)的腐蚀速率设计腐蚀时间。
支撑柱与微盘腔的接触面积越小,Si基底对微盘腔中的光场分布影响越小,能够获得更高的Q值[11-13].而支撑柱与微盘腔的接触面积由KOH溶液腐蚀Si的时间决定,若腐蚀时间不够,则接触面积过大; 若腐蚀时间过长,则Si支撑柱则会断开.为了得到尽可能小的底部,即微盘腔接触面积,需要控制KOH溶液腐蚀Si的时间.根据图3(a)、(b)给出的计算的腐蚀速率,对直径20,40,60 μm的微盘腐蚀各腐蚀15,30,45 min,最终钻蚀宽度分别约为8,16,24 μm,支撑柱的接触面的直径约为1.6,5.7,8.6 μm(微盘的实际直径约为17.6,37.7,56.6 μm),获得了接触面积较小的微盘腔。直径20,40,60 μm微盘腐蚀支撑柱后的SEM图如图4(a)~(c)所示。
图5 56.6 μm微盘腔侧面SEM(a)微盘腔边界SEM图(b)
Fig.5 SEM images of cross-sectional 56.6 μm microdisk(a)and wedged-shaped edge of microdisk(b)
图5(a)为设计直径60 μm微盘腔的断面SEM图,图5(b)为相应侧壁放大1万倍的SEM图.由于HF的侧向腐蚀,60 μm的微盘腔经HF腐蚀后变为56.6 μm; 腐蚀面与Si(100)晶面的夹角为76.2°,与理论值76.6°非常接近,表明所得到的腐蚀面为(331)面.这是由于在KOH腐蚀剂中(331)面的腐蚀速率最快,掩模的凸角处会出现高速率的腐蚀面,KOH腐蚀剂对掩模凸角下的Si进行钻蚀.快腐蚀面在凸角处先产生,进而对(111)面产生侧向腐蚀作用,最终形成{331}晶面族的八面体棱锥结构[17-18].从图5(b)微盘腔边界的SEM图可以看出其边界呈楔形,楔形结构可以在边界隔离光场,减少散射损耗,有利于Q值的提高[14].
在回音壁模式下,模式间隔FSR及Q值是较为重要的两个参数.FSR的理论计算可以采用公式
λFSR=(λ2)/(2πnr),(1)
其中,λ是谐振波的波长,n是微盘腔的材料折射率,r是微盘腔的半径.SiO2在1 550 nm波段的折射率为1.45,故设计直径60 μm的微盘腔(实际直径为56.6 μm)在1 550 nm波长的理论λFSR值为9.3 nm.图6给出了直径56.6 μm微盘腔的透射光谱图.根据麦克斯韦方程组,可解出微盘腔的横电(transverse electric,TE)模和横磁(transverse magnetic,TM)模的解析解[4]:
λTE≈(2πrn)/(m+1.856m1/3+(1/2-n/((n2-1)1/2))),(2)
λTM≈(2πrn)/(m+1.856m1/3+(1/2-1/(n(n2-1)1/2))),(3)
其中m为角量子数.由式(2)和(3)可知图6中波长分别为1 549.1和1 539.5 nm的谐振峰为基模TE168,1和TE169,1,因此得到FSR的实验值为9.6 nm,与理论值非常接近.图6中两个基模之间的其他谐振峰对应的模式为高阶模.理论上,基模的透射率最低,但在实际测量中若耦合稍有偏差,则可能导致高阶模对应的倏逝场与光纤锥中的倏逝场交叠更多,进而导致高阶模的透射率更低.
谐振腔的Q值表示微盘腔中单位时间内储存光能与单位时间内耗损光能的比值.Q值越高,谐振腔储能的能力越强,光子在谐振腔中的寿命也越长.图6中的插图为1 554.65 nm谐振波长的谐振谱,半高宽约为0.154 nm,根据Q值估算公式Q=(λ)/(Δλ),可以计算出Q约为1×104.本研究的结果与目前其他小组所制备的微盘腔的Q值在同一水平[11-12].微盘腔/光纤的总损耗Q-1包括微盘腔的本征损耗Q-1int和耦合损耗Q-1coup,即Q-1=Q-1int+Qcoup-1[19-20].与Qint对应的是微盘腔中光子寿命τ0,τ0=(2Qint)/ω[21],其中ω为谐振模式的角频率.Qcoup则对应耦合过程光纤中的光子寿命τcoup,τcoup=(2Qcoup)/(ωcoup).在实验过程中光纤锥与微盘腔的距离较远,发生欠耦合,耦合损耗非常小[4].当Q-1coupQ-1int时,测量得到的透射谱所反映的系统Q值可以约等于微盘腔的Qint,实验中测量到的微盘腔/光纤系统的Q值可以近似当做微盘腔的Qint.基于这种考虑,本研究估算了微盘腔的总的损耗.微盘腔的Qint主要包括:吸收损耗Q-1i、辐射损耗Q-1r和散射损耗Q-1s,即Q-1int=Q-1i+Q-1r+Q-1s.其中,Q-1i=(αλ)/(2πn),α为吸收系数,SiO2的吸收系数在1 550 nm波段为0.2 dB/km,故Q-1i=5×10-11[22]; Q-1r由光在微盘腔边界发生全反射时,少量的光子发生遂穿效应造成,当谐振腔足够大的时候可以忽略,对于直径60 μm的微盘腔,Q-1r[23]<10-11.Q-1i和Q-1r都非常小,因此Q-1int主要由Q-1s决定.Q-1s可由Q-1s=π2σ2B/(λ2r)计算获得,其中,σ为微盘腔粗糙度,B为SiO2表面不均匀性的相关长度,为3 nm[23],根据测量的Q值,估算得到总的粗糙度约为395 nm.
完成微盘腔的制备和测量后,使用原子力显微镜表征SiO2微盘腔上表面的粗糙度,如图7所示.微盘腔的均方根表面粗糙度仅为0.469 nm.因而微盘腔的粗糙度主要来自于微盘腔的下表面和微盘腔侧壁.对于微盘腔侧壁和下表面的粗糙度,目前为止没有太好的表征方法.微盘腔侧壁的粗糙度主要由HF缓冲液和KOH溶液对SiO2的腐蚀造成,微盘腔下表面的粗糙度主要由KOH溶液腐蚀SiO2造成.
图7 SiO2微盘腔的原子力显微镜照片
Fig.7 Atomic force microscope image of silica microdisk
本研究所测量的Q值不是特别高,可能主要原因为:KOH溶液腐蚀Si的实验条件还没有达到最理想,如实验中使用的w为40%的KOH溶液对SiO2的腐蚀速率过快,可以通过优化该实验条件进一步提高Q值.
本研究采用光刻图形化、磁控溅射生长Cr掩膜、HF缓冲液刻蚀未被掩膜保护的SiO2、KOH腐蚀Si并去除Cr掩膜等工艺,制备出SiO2微盘腔结构.SEM测试结果表明本研究的方法可以制备出形貌良好的SiO2微盘腔.原子力显微镜表征SiO2微盘腔上表面均方根表面粗糙度仅为0.469 nm,上表面非常的光滑.1 550 nm波长的宽带激光通过光纤锥与微盘腔耦合,另一端用频谱仪接收输出光谱,测量出微盘腔的Q值约为1×104,λFSR=9.6 nm.