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[1]纳米空间分辨表征双金属模型催化剂的表面性质[J].厦门大学学报(自然科学版),2017,56(01):1-1.[doi:10.6043/j.issn.0438-0479.201701201]
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纳米空间分辨表征双金属模型催化剂的表面性质(PDF)
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《厦门大学学报(自然科学版)》[ISSN:0438-0479/CN:35-1070/N]

卷:
56卷
期数:
2017年01期
页码:
1-1
栏目:
厦门大学研究亮点
出版日期:
2017-01-23

文章信息/Info

Title:
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文章编号:
0438-0479(2017)01-0001-01
作者:
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Author(s):
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关键词:
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分类号:
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DOI:
10.6043/j.issn.0438-0479.201701201
文献标志码:
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摘要:
催化是能源转换、环境保护、化工合成等领域中的重要过程,理性设计与可控合成高效、高选择性的催化剂一直是催化研究中的核心问题.为达到这一目的,需要从原子、分子水平表征、理解催化剂的活性位点及表界面构效关系[1].光谱技术由于可以提供催化剂表面分子水平的信息而在催化研究中发挥着重要作用.然而,由于光学衍射极限的限制,传统光谱技术的空间分辨率仅为数百纳米,只能提供平均的大范围多位点信息,难以关联特定表面结构(如缺陷、台阶、界面等)及性质.近年来,近场光谱技术得到迅速发展,针尖增强拉曼光谱(tip-enhanced Raman spectroscopy,TERS)技术可以同时提供表面形貌与拉曼光谱信息,有望在纳米、甚至原子尺度上表征催化剂表面局域结构与性质的关联. 最近,任斌教授课题组利用TERS以3 nm的空间分辨率对Pd/Au(111)双金属模型催化剂表面进行拉曼光谱成像,成功地表征了该模型催化剂表面不同位点的电子与催化性质[2].在该研究中,他们构筑了具有明确表面原子结构的Pd/Au(111)双金属模型催化剂,以异腈苯为拉曼探针分子,通过TERS成像获得互相关联的扫描隧道显微镜(scanning tunnel microscope, STM)形貌与TERS谱图,从而表征出不同表面位点的电子性质与催化性质.研究发现,相比于吸附在Pd平台位(terrace)的分子,吸附在Pd台阶位(step edge)的异腈苯分子具有更弱的N≡C键强度(更低的拉曼频率),导致该分子在台阶位更容易发生氧化.理论计算表明,台阶位Pd原子的d带整体往高能级移动,导致吸附在台阶位Pd上的分子具有更弱的d-σ作用和更强的d-π*反馈作用,从而削弱N≡C键强度,该结论很好地验证了实验结果. 上述成果以“Probing the electronic and catalytic properties of a bimetallic surface with 3 nm resolution”为题,发表在《Nature Nanotechnology》上.表面增强拉曼光谱(surface-enhanced Raman spectroscopy, SERS)的发现者之一、 美国西北大学的Van Duyne教授在同期的News & Views中撰写评论[3],并指出“TERS可用于表征单个表面位点的表面形貌与化学活性的关联”.这项工作展示了TERS能够在实空间上解析催化剂表界面构效关系,有望发展为原位表征催化剂表面结构及反应过程与机理的新工具.
Abstract:
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参考文献/References:

[1] BUURMANS I L C,WECKHUYSEN B M.Heterogeneities of individual catalyst particles in space and time as monitored by spectroscopy[J].Nat Chem,2012,4:873-886.
[2] ZHONG J H,JIN X,MENG L,et al.Probing the electronic and catalytic properties of a bimetallic surface with 3 nm resolution[J/OL].Nat Nanotech,2016[2016-12-28].http://www.nature.com/nnano/journal/vaop/ncurrent/pdf/nano.2016.241.pdf.doi:10.1038/nnano.2016.241.
[3] GOUBERT G,VAN DUYNE R P.Raman spectroscopy:tipping point[J/OL].Nat Nanotech,2016[2016-12-28].http://www.nature.com/nano/journal/vaop/ncurrent/pdf/nano.2016.266.pdf.doi:10.1038/nnano.2016.266.

备注/Memo

备注/Memo:
(曾礼娜 编写)
更新日期/Last Update: 1900-01-01